我校教师在国际期刊Angewandte Chemie发表研究论文

发布时间:2024-03-22浏览次数:127

近日,我校化学与环境工程学院在合成气催化转化领域取得突破,于化学领域权威期刊Angewandte Chemie(化学科学1Top期刊,IF=16.6)发表题为“Enhanced Proximity of Rh1,2-Rhn Ensembles Encaged in UiO-67 Boosting Catalytic Conversion of Syngas to Oxygenates”的研究论文。论文第一单位为上海应用技术大学,我校化学与环境工程学院教师俞俊副教授为论文第一作者,我校毛东森教授、华东理工大学吴新平副教授及中科院大连化物所杨冰副研究员为共同通讯作者。

合成气(CO+H2)催化转化为乙醇为主的碳二及以上(C2+)含氧化合物是非石油资源清洁高效利用的重要途径之一,可保证能源和化工原料来源的多样化。本工作以Zr基金属有机框架材料UiO-67为载体封装单金属Rh,在UiO-67空间限域效应和配位不饱和Zr金属节点的双重作用下,封装于UiO-67孔笼中的Rh催化剂(Rh/UiO-67)在邻域空间内形成了动态稳定的Rh/双原子-团簇组合体(Rh1,2-Rhn)双位点活性结构。在300 oC3 MPa反应条件下,Rh/UiO-67CO转化率达到了50.4%,含氧化合物选择性高达72.0%;首次获得了突破25%C2+含氧化合物的单程收率,超越了已报道的所有Rh基催化剂,且反应性能稳定。


该工作首次实现了单金属Rh催化剂的C2+含氧化合物高效合成,揭示了近邻位Rh1,2-Rhn双活性中心的动态稳定性及协同催化效应,为设计用于合成气转化的高效Rh催化剂开辟了一条新的途径。